一种新的量子材料——拓扑绝缘体
一种新的量子材料——拓扑绝缘体一、拓扑绝缘体简介按照导电性质的不同，材料可分为“金属”和“绝缘体”两大类；而更进一步，根据电子态的拓扑性质的不同，“绝缘体”和“金属”还可以进行更细致的划分。拓扑绝缘体就是根据这样的新标准而划分的区别于其他普通绝缘体的一类绝缘体。因而，拓扑绝缘体的体内与人们通常认识的绝缘体一样，是绝缘的，但是在它的边界或表面总是存在导电的边缘态，这是它有别于普通绝缘体的最独特的性质。这样的导电边缘态是稳定存在的，且不同自旋的导电电子的运动方向是相反的，所以信息的传递可以通过电子的自旋，而不像传统材料通过电荷，不涉及耗散过程，通俗地说就是不会发热，这一发现让人们对制造未来新型电脑芯片等元器件充满了希望。图：金属、绝缘体和拓扑绝缘体的关系最早发现的拓扑绝缘体状态，可以追溯到20多年前发现的量子霍尔效应。量子霍尔效应分别获得1985年和1998年两度Nobel物理学奖，开创了凝聚态物理学的一个新纪元。但由于这种效应需要满足强磁场和低温这两个条件，不利于推广应用。直到2005年，人们才发现不需要强磁场和低温条件，仅仅依靠任何材料都具有的自旋轨道耦合效应，就可以实现类似于量子霍尔效应中的电子态，即量子自旋霍尔效应态或拓扑绝缘体态。这立刻引起了全球科学家界的重大关注。摩尔定律认为，由于技术的进步，每过18个月，集成电路上可容纳的晶体管的数目会翻一番，性能也将提高一倍。随着晶体管越小越密集，发热问题也就会越突出，因此许多人预言摩尔定律将于2015年失效。而拓扑绝缘体的发现将可能解决这个问题，从而引发未来电子技术的新一轮革命。2006年，美国斯坦福大学的科学家提出，在碲化汞量子阱体系中可能存在无需磁场而由本征材料能带结构产生的拓扑绝缘态，而这种特殊的拓扑绝缘体态将引起非常有趣的“量子自旋霍尔效应”，该效应入选科学评出的2007年十大科学突破并列第二位。图：拓扑绝缘体的发展二、研究进展在拓扑绝缘体材料研究工作中，物理所在拓扑绝缘体的理论预言、材料制备、机理研究等各方面均做出突破性工作，取得系列成果，受到世界的关注。物理所的系列研究成果多次发表在过国际知名杂志上，并多次得到杂志的编辑推荐，成为封面文章，为拓扑绝缘材料的发展做出了开拓性的贡献。理论研究与预言：图：通过第一性原理计算得到的拓扑绝缘体的特殊表面态（上）及其电子自旋分布（下）。预言了一类新的强拓扑绝缘体材料系统（Bi2Se3, Bi2Te3 和Sb2Te3），这是最简单的强拓扑绝缘体，便于理论模型研究，同时非常稳定且容易合成，有可能会成为实现室温低能耗的自旋电子学器件。本工作于2009年发表在著名科学杂志自然的子刊自然物理（Nature Physics）。图：half-Heusler化合物LaPtBi的晶体结构。在第一性原理程序中首次实现了拓扑不变量Z2的普适计算，进而可以直接判断一个材料是否为拓扑绝缘体。这个计算方法适用于包括空间反演破缺的体系，将成为寻找拓扑绝缘体新材料的强有力工具。利用这个有力工具，以LaPtBi原型，成功预言了在half-Heusler三元化合物家族中存在着大量拓扑绝缘体材料。本工作发表在2010年的Physical Review Letter上。另外还预测黄铜矿体系中存在着大量拓扑绝缘体材料。图：理论计算显示NaCoO2的表面态具有与拓扑绝缘体表面态类似的电子自旋分布，与s波超导体一起可以在界面实现拓扑超导态，为实现拓扑量子计算打下材料基础。本工作于2011年以Rapid Communication形式发表在Physical Review B杂志上，并被选为编辑推荐的文章。拓扑绝缘体的制备与机理研究图：发现在拓扑绝缘体材料（Bi2Se3, Bi2Te3 and Sb2Te3）的薄膜中通过掺杂过渡金属元素（Cr 或者 Fe）可以实现量子化的反常霍尔效应。这里最关键的问题是通过磁性掺杂，借助Van Vleck顺磁性，可以实现磁性的拓扑绝缘体，磁性居里温度可以达到70K的量级。通过第一性原理计算和理论分析，发现这一磁性原子掺杂体系与一般的稀磁半导体有明显的不同，这里不需要有载流子，体系仍然保持着绝缘体的状态，且可以实现铁磁的长程有序态。而且由于薄膜中掺杂原子的自旋极化与强烈的自旋-轨道耦合，在这一体系中无需外加磁场，也无需相应的朗道能级，在适当的杂质掺杂浓度和温度下，就可以观察到量子化的反常霍尔效应。这一发现为低能量耗散的新型电子器件设计指出了一个新的发展方向。本工作于2010年发表在国际著名杂志《科学》上。图：理论计算预言HgCr2Se4处于铁磁性“陈半金属”态（左上），其表面态具有两段费米弧（右上）。非磁性Na3Bi处于“狄拉克半金属”态，其表面同时具有体狄拉克锥和表面狄拉克锥形电子色散关系（左下），费米面由两段半圆形费米弧（右下）组成，且具有不同于拓扑绝缘体表面态的自旋分布。相关成果于2011年发表在物理学著名杂志Physical Review Letters上，该文章发表后，引起了编辑部的浓厚兴趣，他们专门约稿在Physics杂志上同步刊登了介绍文章，向读者重点推荐该工作，同时该文也被PRL编辑部评为当期的编辑推荐文章。图11：利用分子束外延（MBE）技术，成功制备出了原子级平整、低缺陷密度的高质量三维拓扑绝缘体薄膜，并且通过对薄膜层厚、衬底和生长条件的选择，可以实现对薄膜电子结构和化学势的人工控制。这为拓扑绝缘体的研究和应用打下了很好的材料基础。图为使用MBE方法制备的50纳米厚的Bi2Se3薄膜的高能电子衍射图（a）、STM形貌图（b）和ARPES谱（c），显示出薄膜具有很高的质量。（d）不同厚度薄膜的垂直方向光电子发射谱，显示出量子阱态随每一个QL的移动，证明了薄膜的逐层生长。图：利用ARPES技术，系统研究了Bi2Se3从厚度仅一个QL到几百QL的电子结构的演化。表明在三维拓扑绝缘体薄膜的界面一侧确实存在一个与表面态类似的Dirac表面态，并且利用外加电压人们可以操纵这种材料的电子自旋，这对发展新的自旋电子器件具有指导意义。三维拓扑绝缘体的量子薄膜的成功制备也为理论预言的量子反常霍尔效应、巨大的热电效应、激子凝聚等效应的研究提供了基础。此图和上图的成果于2010年发表在著名科学杂志自然的子刊Nature Physics上，并被Nature China进行了报导。图：通过扫描隧道显微镜以及隧道谱(STM/STS)的观测，研究了该材料中的缺陷类型并确定主要缺陷。通过精确控制生长动力学，实现了对Sb2Te3薄膜中缺陷的浓度以及类型的有效控制。进一步结合衬底的n型掺杂效应，他们实现了对Sb2Te3薄膜的费米面在整个体能隙范围内的有效调节(图g)，特别是其费米面能够穿过狄拉克点达到表面态电荷中性点。(a)-(f) Sb2Te3薄膜中主要缺陷的STM高分辨图以及在晶格中的占位。(g)优化生长后薄膜中狄拉克点相对费米面的位置随层厚的变化关系。该成果发表在2011年出版的物理学著名杂志Physical Review Letters上。图：通过对Sb2Te3薄膜中朗道能级的系统研究(图c)，首次证实了Sb2Te3表面态的准粒子寿命几乎不受本征替代缺陷的影响，只受电子相互作用影响(图e)。这是由于拓扑表面态电子不同于普通导体中的载流子，具有独特的螺旋自旋结构。同时，他们证实了Sb2Te3表面态具有接近完美的线性色散关系(图d)，并确定其作为三维拓扑绝缘体的厚度极限为4层。这些特点表明，Sb2Te3是一种研究和实现拓扑绝缘体许多奇特现象的理想材料。该成果发表在2011年出版的物理学著名杂志Physical Review Letters上。图：(Bi1-xSb)2Te3薄膜随x变化的角分辨光电子能谱。随着Sb含量的增加，表面态的狄拉克点逐渐脱离体价带。利用Sb2Te3与Bi2Te3具有不同的能带结构和掺杂特性，还成功生长了不同组分的(Bi1-xSb)2Te3三元合金薄膜来调节其性质。ARPES谱和输运测量研究表明，通过控制三元合金薄膜中Bi/ Sb的比例，其表面态能带结构可以从空穴型转变为电子型(图3)，而狄拉克点可以从价带顶以下（Bi2Te3）提升到体能隙中。这种能带和化学势的调控技术不仅可以实现理想的本征拓扑绝缘体，而且可能对表面态的量子输运研究和器件应用产生重要的促进作用。相关成果于2011年发表在著名科学杂志自然的子刊Nature Communications上图：运用基于金刚石压砧的高压低温综合实验技术，在三维拓扑化合物Bi2Te3中成功地观察到压力诱导的超导转变。进一步研究表明，这种转变（电阻陡降）的温度随外加磁场向低温端移动，表明转变的超导属性。结构实验表明在上述压力区间Bi2Te3依然保持常压相构型，基于实验测量的结构数据，第一性原理计算证实母体相依然具有拓扑属性。并探讨了在Bi2Te3实现具有自旋三重态的体态拓扑超导的可能。以上工作发表在美国科学院院刊上Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS)。图：我们选择具有很高介电常数和击穿电场强度的钛酸锶(SrTO3)作为衬底，外延生长出高质量的拓扑绝缘体单晶薄膜，并实现了对其化学势和量子输运性质的大范围调控，并大大抑制了其体电导。相关工作在Physical Review Letters (2010) 和 Advanced Functional Materials (2011)发表，并已得到国际同行广泛引用。在量子输运性质研究方面，我们在国际上率先报道了电场对反弱局域输运性质的调控效应。这个工作于2011年作为Raid Communications发表在Physical Review B上，并被选为“编辑推荐”文章。图：物理所利用自主研制的先进的低温－高压－磁场综合测量系统对拓扑绝缘体Bi2Te3单晶进行了系统的研究。通过高压原位磁阻和交流磁化率的双重测量, 研究了压力诱导的拓扑绝缘体至超导体的转变。并通过高压实时霍尔测量， 首次给出了压力下超导转变温度与载流子浓度和类型的转变之间的定量关系。相关实验结果在2011年以Rapid communication 的形式发表在Physical Review B上，并被该期选为编辑推荐文章和亮点工作。图中（a）不同晶体结构中压力调制的超导转变温度；（b）不同晶体结构中霍尔系数随压力的变化，在常压相（AP phase）向高压相（HP phase）转变的临界压力（～8 GPa），其载流子类型从空穴型转变成电子型。图. 图为空气解理的拓扑绝缘体Bi2Se3能带与费米面，发现暴露空气之后的拓扑绝缘体的拓扑表面态依然存在，直接证明了空气环境中拓扑序的稳定性;其次，暴露空气之后材料的表面态电子结构发生了显著的变化，表现出明显的电子掺杂，导致表面态能带整体向结合能更大的方向移动，费米面也相应地产生了显著变化;非常有趣的是，在拓扑绝缘体的表面，产生了与表面态共存的额外的量子阱态。拓扑绝缘体表面态在暴露空气之后表现出的这些行为，对于拓扑绝缘体相关的基础研究和最终应用有着重要的意义。相关成果于2012年发表在Proceedings of the National Academy of Sciences《美国科学院院刊》上。三、国际合作2010年7月5日，“IOP 2010论坛：拓扑绝缘体的未来和展望”在物理所和山东大学威海国际学术中心成功举办。来自美国哈佛大学、斯坦福大学、德国维尔茨堡大学等国内外十多位专家作了主题报告，主要围绕多体系统里的拓扑绝缘体、拓扑绝缘体的输运性质、拓扑绝缘体的新材料、拓扑绝缘体和超导体等问题进行了讨论交流。图：“IOP 2010论坛：拓扑绝缘体的未来和展望”参会人员合影由物理所国际合作研究中心主办的“过渡金属化合物中由自旋轨道耦合驱动的物理研讨会”（Workshop on Physics Driven by Spin-orbital Coupling in Transition Metal Compounds）于2011年6月20日至21日在物理所举办。研讨会就莫特转变和自旋轨道耦合、多铁性体、拓扑绝缘体和库伦阻塞、纳米尺度中的自旋轨道耦合等问题进行了深入探讨。来自美国阿贡国家实验室、哈佛大学、麻省理工学院、等二十多名相关领域专家作主题报告。图：“过渡金属化合物中由自旋轨道耦合驱动的物理研讨会”参会人员合影图：物理所的“拓扑绝缘体研究取得重要进展”入选由科技部组织评选的2010年度中国科学十大进展图：物理所四人等荣获香港求是科技基金会2011年“求是杰出科技成就集体奖”。分别为戴希研究员（右一）、张海军博士（右四）、马旭村研究员（左五）、方忠研究员（左六）中科院物理所/北京凝聚态物理国家实验室在拓扑绝缘体方面所做的一系列工作，在国际上受到密切关注，这三年来，物理所共有7位研究员收到拓扑绝缘体相关的国际会议邀请共作作20多个邀请报告。物理所已经成为目前世界上进行拓扑绝缘体研究最有影响力的中心之一。拓扑绝缘体作为一个全新的领域，是突破未来信息技术的重要方向之一，中国科学家在基础研究方面的工作对于我国在该领域领先发展奠定了良好的基础。
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